Título

Dry Reforming of Methane via Use of Ni, Pt and Mo over Combined Supports

Autor

JOSEF GALTHIER ROBLERO LUCCHETTI

Colaborador

José Francisco Pola Albores (Asesor de tesis)

MIGUEL ANGEL VALENZUELA ZAPATA (Asesor de tesis)

Nivel de Acceso

Acceso Abierto

Resumen o descripción

CONACYT

Español: "Primeramente, la síntesis de catalizadores se llevó a cabo sobre diferentes tipos de sílices y algunos

soportes alcalinos. Algunas muestras fueron sometidas a un proceso de carburación con CH4 para

sintetizar carburos metálicos. En segundo lugar, estos materiales se caracterizaron entonces a través

de XRF, XRD, N2-Physisorption, H2-TPR, Espectroscopia Raman y HR-TEM.

La siguiente fase fue

la evaluación catalítica, que se dividió en estudios a corto y largo plazo. Algunas evaluaciones se

centraron únicamente en los depósitos de carbono, que sólo tuvieron lugar sobre mezclas de

níquel/sílice. Por último, los catalizadores gastados también se caracterizaron, principalmente por la

espectroscopia Raman, aunque también tuvo lugar la XRD y la formación de carbono de monitoreo

físico (en peso) en catalizadores. En general, los catalizadores de níquel y níquel-platino tuvieron

mayores conversiones de metano y CO2, que alcanzaron un 90% en su punto de mayor actividad. Los

catalizadores con conversiones más altas fueron los depositados en Cach, una sílice que fue

sintetizada en la Universidad de Ciencias y Artes de Chiapas, que tenía una superficie alta específica

(450 m2

/g). Cuando las fases activas fueron depositadas sobre una sílice comercial (Ald), se logró

poca o ninguna conversión de reactivos. La tendencia fue similar con los catalizadores Ni-Mo para

ambos tipos de sílice, aunque las conversiones fueron mucho más bajas. El uso de MgO combinado

con Cach y Ni-Pt dio lugar a conversiones estables debido a la formación de soluciones sólidas, como

lo demuestra H2-TPR. Por su parte, el monitoreo de carbono mostró que había mayores

acumulaciones de carbono en Ni-SBA que sobre Ni-Cach y Ni-Ald, que pueden estar relacionados

con la actividad de los materiales catalíticos, o la ausencia de actividad. Esta tendencia también se

observó a través de la espectroscopia Raman y XRD, este último también revela la presencia de

nanotubos de carbono. Por último, los estudios de carbono a través de Raman mostraron que los

catalizadores que ya contenían carbono antes de DRM (debido al proceso de carburación) tenían una

mayor prevalencia de carbono desordenado (banda D) que las muestras sin carbono, así como las

bandas Raman relacionadas con el grafeno (banda D')."

Inglés: "Firstly, synthesis of catalysts was carried out over different types of silicas and a few

alkaline supports. Some samples were subjected to a carburization process with CH4 to

synthesize metallic carbides. Secondly, these materials were then characterized via X-Ray

Fluorescence (XRF), X-Ray Diffraction (XRD), N2-Physisorption, H2-Temperature-

Programmed Reduction (H2-TPR), Raman spectroscopy and High-Resolution Transmission

Electron Microscopy (HR-TEM).

Catalytic tests were evaluated over brief and long-term

periods. Some evaluations focused only on carbon deposits, which only took place over

nickel/silica mixtures. Finally, spent catalysts were also characterized, mostly by Raman

spectroscopy, although XRD and monitoring of carbon formation (by weight) on catalysts

also took place. Overall, nickel and nickel-platinum catalysts had higher conversions of CH4

and CO2, which reached an estimated 90% at their point of highest activity. Catalysts with

higher conversions were those deposited on Cach, a silica with a high specific surface area

(450 m2

/g) created at Universidad de Ciencias y Artes de Chiapas. Active phases deposited

on a commercial silica (Ald) showed no conversion of reactants. A similar trend was

observed for Ni-Mo catalysts on both kinds of silica, but with lower conversions. Combined

use of MgO-Cach-Ni-Pt resulted in stable conversions due to formation of solid solutions, as

demonstrated by H2-TPR. Carbon monitoring showed that there were greater carbon

accumulations on Ni-SBA than over Ni-Cach and Ni-Ald, which can be related to activity of

the catalytic materials, or lack thereof. This trend was also observed via Raman spectroscopy

and XRD, the latter also revealing the presence of carbon nanotubes. Lastly, carbon studies

via Raman showed that catalysts already containing carbon before DRM (due to

carburization process) had a greater prevalence of disordered carbon (D band) than samples

without carbon, as well as graphene-related Raman bands (D’ band)."

Editor

Universidad de Ciencias y Artes de Chiapas

Fecha de publicación

septiembre de 2020

Tipo de publicación

Tesis de doctorado

Recurso de información

Formato

application/pdf

Idioma

Inglés

Audiencia

Público en general

Repositorio Orígen

Repositorio Institucional UNICACH

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