Título

Síntesis y caracterización de nanomateriales híbridos con hidrotalcitas

Autor

SORELIS NIETO ZAMBRANO

Colaborador

ESTHELA RAMOS RAMIREZ (Director)

FRANCISCO JAVIER TZOMPANTZI MORALES (Director)

Nivel de Acceso

Acceso Abierto

Resumen o descripción

Los patrones de difracción del composito de nanopartículas de hierro cerovalente (nZVI) encapsulado con ácido poliacrílico (PAA)-hidrotalcitas de ZnAl, mostraron la integración de nZVI en el enrejado cristalino de la hidrotalcita (HT), lo que resultó en un nanocompuesto híbrido (nZVI-PAA-HTZnAl). Este fue principalmente verificado con el desplazamiento característico en la región 2θ entre 59-63° del plano de reflexión para la HT ZnAl (110). El incremento en los parámetros de la celda unidad (c y a) así como el porcentaje de Fe incrementaba, denotó incorporación el hίbrido nZVI-PAA en la HT ZnAl. No obstante, cambios en el peso molecular del encapsulante (PM PAA) de 1250 kDa a 5.1 kDa, no causó diferencias en la distancia entre las capas (parámetro c) pero si en la separación catión-catión (parámetro a), lo cual, significó que la nanopartícula no estuvo localizada entre capas sino en el enrejado de las capas. Las energías de band gap resultantes del nanocomposito hίbrido calcinado estuvo entre 1.07 y 1.21 eV y es prueba adicional de la integración del Fe+3 y sugirió inserción de los orbitales 3d del Fe+3 entre la banda de conducción y la de valencia del ZnO (resultado de calcinación). Adicionalmente, las nZVI fueron preparadas a través de un método de reducción con preaglomeración donde los grupos COO- se unieron a cationes metálicos. Inicialmente, en solución acuosa el Fe+2 fue unido al PAA a través del complejo Fe+2-PAA y luego reducido para obtener el hίbrido englobado con PAA (nZVI-PAA). Menos estabilidad y más agregación fue observada con el PAA de peso molecular más bajo. Adicionalmente, la disociación del PAA causada por cambios de pH afectó la agregación de las partículas de nZVI. A pesos moleculares más altos, el diámetro hidrodinámico y distribución de tamaño fue más pequeña y angosta, respectivamente, permitiendo una población más monodispersa con geometrías esféricas y organizadas en cadenas de pequeñas bolas con estructura capa-coraza.

Diffraction patterns of nano-zero valent iron (nZVI) encapsulated with polyacrylic acid (PAA) -modified ZnAl hydrotalcite showed the integration of nZVI in the hydrotalcite (HT) lattice, resulting in a hybrid nanocomposites (nZVI-PAA-ZnAlHT). This one was mainly verified with the characteristic shift in the 59-63 ° (2θ) region of the ZnAlHT (110) reflection plane. The rise in the unit cell parameters (c and a) as the Fe percentage incremented, denoted incorporation of the nZVI-PAA hybrid in the ZnAlHT. Nonetheless, changes in the immobilizer molecular weight (MW PAA) from 1250 kDa to 5.1 kDa did not cause a difference in the distance between layers (c parameter) but in the cation-cation separation (a parameter), which means that the nanoparticle was not located between layers, but in the lattice of the layer. The resulting band gap energies of the calcined hybrid

nanocomposites were among 1.07-1.21 eV and it is an additional support of Fe+3 integration and suggested insertion of Fe+3 3d orbitals between the valence and the conduction band of ZnO (calcination result). Furthermore, nano-zero valent iron particles (ZVI) were prepared through a pre-agglomeration reduction method, where COO- groups were bound to metal cations. Initially, in aqueous solutions, Fe+2 was bound to PAA [Fe+2-PAA complex], then reduced to obtain enclosed nanoiron (nZVI-PAA) hybrid. Less stability and more aggregation were observed with the lower molecular weight PAA. Additionally, PAA dissociation caused by pH changes affected the clustering of the nZVI particles. At higher molecular weights, the hydrodynamic diameter and size distribution become smaller and tighter, respectively, allowing a more monodispersed population with sphere shape and organized in core-shell beads chains.

Editor

Universidad de Guanajuato

Fecha de publicación

noviembre de 2021

Tipo de publicación

Tesis de doctorado

Versión de la publicación

Versión publicada

Formato

application/pdf

Idioma

Español

Repositorio Orígen

Repositorio Institucional de la Universidad de Guanajuato

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